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近日，華南理工大學(xué)發(fā)光材料與器件國家重點實驗室周博教授團(tuán)隊在上轉(zhuǎn)換發(fā)光顏色動力學(xué)調(diào)控上取得新進(jìn)展，相關(guān)成果以“Manipulating energy migration in nanoparticles toward tunable photochromic upconversion"為題發(fā)表在國際著名期刊Nat. Commun.上。

稀土上轉(zhuǎn)換發(fā)光材料表現(xiàn)出優(yōu)異的發(fā)光學(xué)性質(zhì)，在諸多前沿領(lǐng)域表現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力。近期研究發(fā)現(xiàn)，能量遷移過程設(shè)計在上轉(zhuǎn)換發(fā)光調(diào)控方面具有獨*優(yōu)勢。然而，對于典型的敏化劑/激活劑共摻材料體系而言，能量遷移的發(fā)生及其與能量傳遞等其他過程的競爭關(guān)系尚未得到深入研究。而且能量遷移在時間尺度上會與其他過程同時發(fā)生，導(dǎo)致普通方法或材料設(shè)計難以將其區(qū)分并挑選出來。因此，如何獲得能量遷移的規(guī)律以及實現(xiàn)對上轉(zhuǎn)換發(fā)光顏色動力學(xué)調(diào)控是稀土發(fā)光領(lǐng)域的一項挑戰(zhàn)性課題。

近日，華南理工大學(xué)發(fā)光材料與器件國家重點實驗室周博教授團(tuán)隊提出了一種研究微觀尺度能量遷移過程的新策略。通過構(gòu)建界面能量傳遞IET（Interfacial Energy Transfer）調(diào)控的核殼納米結(jié)構(gòu)和能量輸運過程設(shè)計，成功觀測到敏化劑/激活劑共摻上轉(zhuǎn)換體系的能量遷移特性，并通過定義特征參量（γEM）描述了能量遷移和能量傳遞的競爭。該模型以常規(guī)的NaYF4:Yb/Er作為研究對象，以NaYF4:Nd為吸收808 nm敏化光的殼層，通過設(shè)計NaYF4:Yb/Tm探測能量遷移。Tm3+的發(fā)光變化反映了NaYF4:Yb/Er中間層里Yb3+→Yb3+能量遷移和Yb3+→Er3+能量傳遞的競爭關(guān)系，并進(jìn)一步采用蒙特卡洛模擬驗證了實驗結(jié)論。此外，該模型通過時域調(diào)控可進(jìn)一步實現(xiàn)上轉(zhuǎn)換光色調(diào)控。本研究促進(jìn)了上轉(zhuǎn)換動力學(xué)過程的深入理解，為操控納米結(jié)構(gòu)中的能量輸運和調(diào)控發(fā)光顏色提供了新方法，在邏輯運算和信息安全等方面展示出應(yīng)用潛力。

圖1：能量輸運研究的概念模型

圖2：敏化劑/激活劑共摻體系中能量遷移研究

圖3：非穩(wěn)態(tài)激發(fā)光色調(diào)控

圖4：前沿應(yīng)用

本文通過IET介導(dǎo)的納米核殼結(jié)構(gòu)設(shè)計研究了能量遷移和能量傳遞的競爭過程。敏化劑/激活劑共摻體系中存在能量遷移和能量傳遞的激烈競爭，可通過摻雜濃度、殼層厚度和結(jié)構(gòu)設(shè)計等精細(xì)調(diào)控動力學(xué)過程，為上轉(zhuǎn)換光色時域調(diào)控提供了重要方法。本文的研究結(jié)果有助于推動納米尺度光物理過程的基礎(chǔ)研究，對于研發(fā)下一代非線性光電器件具有重要借鑒意義。

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本文中穩(wěn)態(tài)瞬態(tài)上轉(zhuǎn)換光譜測試使用卓立漢光公司的OmniFluo990穩(wěn)態(tài)瞬態(tài)熒光光譜測試得到，激發(fā)光源為980、808、 1530 nm激光器。OmniFluo990為模塊化搭建結(jié)構(gòu)，通過搭配不同的光源、檢測器和各類附件，為紫外/可見/近紅外發(fā)光測試提供綜合解決方案，也為稀土上轉(zhuǎn)換材料的光色時域調(diào)控研究提供有利工具。

【作者簡介】

周博，男，華南理工大學(xué)教授、博士生導(dǎo)師，國*級人才計劃入選者。課題組致力于稀土發(fā)光應(yīng)用基礎(chǔ)研究，在上轉(zhuǎn)換發(fā)光物理機(jī)制、多光子過程調(diào)控、微觀尺度離子相互作用、智能發(fā)光材料設(shè)計、光子器件等方面取得系列創(chuàng)新性成果，迄今以第一作者/通訊作者在 Nat. Photon.、Nat. Nanotech.、Nat. Commun.、Adv. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.、Nano Lett.、Chem. Soc. Rev.等著名期刊發(fā)表SCI收錄論文80余篇，在國內(nèi)外學(xué)術(shù)會議做大會/主題/邀請報告40余次，主持國家自然科學(xué)基金等多項。

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